Nel 493, gli Ostrogoti di Teodorico si impadroniscono dell'intera penisola, annettendo anche la Sicilia, tranne Lilibeo, dotazione nuziale di una principessa gota andata sposa a un re vandalo. La dominazione dei Goti collegata in senso lato all'ordinamento romano, riporto più ordine in Sicilia, sempre taglieggiata dalle incursioni vandaliche.
Nel piano di riconquista, concepito dall'Imperatore d'Oriente Giustiniano, la Sicilia dovette essere al primo posto, per la possibilità di trasformarsi in base militare dalla quale procedere per la lotta contro i Goti della penisola e il controllo dell'Africa e delle rotte mediterranee. Distrutto l'impero vandalico nel 533, le successive operazioni di guerra contro i Goti di Sicilia, condotte dal generale Belisario, le cui vicende sono narrate da Procopio di Cesarea, si svolsero con rapidità, dal 535 al 536, favorite anche dalla condiscendenza della popolazione isolana che riponeva nei "nuovi padroni sconosciuti" le speranze di riscatto dalle proprie condizioni di miseria.
Così non fu, perché Giustiniano si servì della Sicilia come base per la guerra contro i Goti di Totila e velenose fonti storiche dicono che Belisario "depopulavit" l'isola. Alla conquista giustinianea seguì un processo di bizantinizzazione dell'isola, favorito dall'immissione di profughi provenienti dall'Oriente e dalla sensibilità verso la Grecia, che permeava tutta la popolazione.
A lungo, nelle città siciliane, l'uomo più potente fu il vescovo, che ricopriva la duplice funzione religiosa e amministrativa e la cui elezione era fonte di vivace attenzione (si ricordano a mo' di esempio i tumulti popolari in occasione dell'elezione del vescovo Zosimo a Siracusa).
E' espressamente citato nel territorio della diocesi di Siracusa il monastero di S. Pietro ad Baias, edificato sembra al tempo di Belisario, per divergenze sui confini col monastero di S. Lucia (nel VI secolo la Sicilia dipendeva ancora dal patriarca di Roma con 12 sedi vescovili). Questi e altri conventi benedettini, famosi per la cultura che irradiavano, diventeranno poi basiliani, cioè di rito greco, ed erano evidentemente di tale importanza che 1'abate di S. Pietro, Teofane, nel 681, fu poi eletto patriarca di Antiochia.
La permanenza dell'elemento bizantino si rafforzò enormemente quando Costante scelse nel 663, spinto dai rimorsi del fratricidio o per suo disegno politico, la Sicilia e Siracusa come propria sede. Fu, questo, momento fondamentale della storia di Sicilia, in cui Siracusa, sede della corte imperiale e successivamente capitale del Thema nel 692, visse un suo grande periodo di splendore. Sappiamo già che Belisario nel 535 era entrato in Siracusa, entusiasticamente applaudito. Costante quindi trovava una popolazione largamente ellenizzata in un sito di eccezionale rilevanza geografica per il controllo del Mediterraneo e 1'intervento militare nelle province vicine. Dice G. Agnello "l'epoca bizantina rappresentò una conquista graduale a quell'ellenismo di cui era largamente materiato il substrato della città". Con Costante la Sicilia e di lingua e di religione greca, essendo avvenuto nell'isola il passaggio dal rito latino al greco; peraltro clero e monachesimo greco, per il loro intrinseco ruolo, erano il naturale veicolo della cultura bizantina tra la popolazione.
Probabilmente, il soggiorno di Costante, che aveva fatto asportare dal Pantheon a Roma le tegole d'oro e fatto razzia di materiale prezioso, grava sulle condizioni generali della città col peso di una rapacità di cui ci parlano Teofane e Paolo Diacono.
Ma la funzione di capitale di Siracusa rimane ancora con l'istituzione del Thema di Sicilia (692), sede dello stratega, di fronte al pericolo rappresentato da Longobardi e da Arabi, che ha autonomia nella difesa e nella amministrazione.
Da questo momento in poi decade il ruolo di Siracusa, che seppure in confini più ristretti di quelli antichi, era stata di fatto capitale dell'isola.
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